1934 wurde Olga Benario als Personenschützerin des früheren Hauptmanns der Brasilianischen Armee Luís Carlos Prestes nach Brasilien geschickt, um dort die Revolution vorzubereiten. Auf der Reise als "portugiesisches Ehepaar in den Flitterwochen" getarnt, teilte sie bald mit Prestes das Bett. In Rio de Janeiro traf sie Elise und Arthur Ewert und sieben weitere aus der Sowjetunion entsandte Revolutionäre.

Der Putsch vom 27. November 1935 gegen die Regierung von Getúlio Dornelles Vargas schlug fehl, da die Unterstützung der Bevölkerung überschätzt wurde, und die Regierungstruppen, offenbar durch Verrat, informiert waren. Benario und Prestes tauchten unter und eine Verfolgungswelle gegen Linke setzte ein. Elza Fernandes (1915-1936), die Ehefrau des Generalsekretärs der Kommunistischen Partei Brasiliens, Antonio Maciel Bonfim, wurde verdächtigt, die Verräterin zu sein, da sie mehrmals verhaftet und wieder freigelassen und dann immer jemand festgenommen wurde. Die Kommunisten, auch Prestes, beschlossen, die "Verräterin" zu beseitigen und ermordeten sie durch Strangulation.
Olga Benario-Prestes während ihrer Verhaftung in Brasilien (1936)

1936 wurde Benario, die zu dieser Zeit ein Kind von Prestes erwartete, verhaftet und von Filinto Müller, Polizeichef von Rio de Janeiro, am 21. September 1936 zur Auslieferung auf das deutsche Schiff "La Coruna" gebracht. Juden erhielten zu der Zeit in Brasilien kein Einreisevisum. Den Einspruch gegen ihre Abschiebung, den Dona Leocadia, Prestes Mutter, erhob, lehnte der Oberste Gerichtshof ab.